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[等离子] 等离子体活化与催化作用协同应用研究

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taolong 发表于 2012-12-21 14:59:31 | 显示全部楼层 |阅读模式 打印 上一主题 下一主题 · 来自 浙江杭州
等离子体可源源不断地产生电子、离子、激发态的分子、原子及自由基等极活泼的高活性物种,故具有超常的分子活化能力。对于常规手段难以活化的化学惰性分子及热力学上受限的反应,应用等离子体活化手段无疑具有不可比拟的优势。但单纯等离子体技术具有强活化能力的同时,也存在缺乏选择性这一弱点(通常表现为多种反应并存),难以可控地实现定向转化反应。若将等离子体技术与催化技术相结合,则有望形成一种既具强活化能力、又具高选择性的等离子体 - 催化协同活化手段。目前国际上这方面的研究尚处于起步阶段。今后数年我们主要开展等离子体 - 催化协同应用于污染控制和能源化工领域的研究。
· 富氧条件下氮氧化物的选择还原脱除、室内挥发性有机污染物的氧化脱除研究 。

    富氧条件下选择还原脱除 NO x 是利用氨、烃类等还原剂在富氧气氛中将 NO x 选择性还原为 N 2 。氨选择催化还原( NH 3 -SCR )虽较成功地应用于消除固定污染源(如火力发电厂)排放的氮氧化物,但存在诸多缺点,如氨需精确计量控制、氨具有很强的腐蚀性、氨泄露造成二次污染、运行成本高以及不适用于移动源的治理。烃类选择催化还原( HC-SCR ) NO x 的研究自 1990 年首次报导以来,一直被认为是富氧条件下继 NH 3 -SCR 后最具发展前景的 NO x 消除方法。 在国家自然科学基金( 20203002 )的资助下,我们开展了“纳米银催化剂的研制及其在氮氧化物消除反应中的应用”研究。此项研究在国际上首次开发纳米银催化剂作为甲烷选择还原脱硝催化剂,系统研究了银催化剂上甲烷选择还原脱硝的反应性能;揭示了氧气参与的选择还原反应机制;同时将银的微观结构变化与其在甲烷选择还原脱硝反应中的活性和选择性相关联,阐明了银物种的价态变化对甲烷选择还原脱硝反应活性和选择性的影响 ,  揭示了不同银物种在甲烷选择还原脱硝反应中的不同催化行为。 在国家自然科学基金( 20077005 )、国家“十五”“ 863 ”青年基金( 2002AA649140 )和辽宁省科学技术基金 ( 20022112) 资助下,我们开展了富氧条件下等离子体催化协同还原氮氧化物的研究。 研究发现,在高于 300 ℃ 温度下,等离子体与催化协同作用可从 N 2 和 O 2 产生较高浓度的 氮氧化物 ,从而导致高温段氮氧化物脱除率随温度升高而下降。据此,我们在国际上首次明确提出, 所有的采用等离子体与催化协同作用脱除空气中污染物的过程都应尽可能在低温下进行。 在催化剂填充型介质阻挡放电等离子体催化一段式反应器中,分别以甲烷、乙烯、乙炔为还原剂,首次在富氧条件和较低温度下均观察到等离子体与催化剂在选择还原脱除氮氧化物过程中呈现明显的协同效应。同时, 我们对在富氧条件下乙烯还原氮氧化物表面中间体的组成和浓度在国际上进行了首次定量测定研究 , 并已获得国家自然科学基金支持,正在用原位红外光谱技术等手段对表面中间体的化学结构、反应性能及其与等离子体作用进行更深入研究。
  
      现代室内的化学污染大部分来源于建筑和装修材料及家具所产生的甲醛、苯及其它挥发性有机物 (VOC)。而单纯等离子体净化空气技术存在二次污染物( CO 、 O2等)、能耗高等问题,单独应用催化技术又难以获得室温下具有高活性的实用型催化剂,因此近年来我们在常温常压下,将等离子体与催化技术结合应用于消除 室 内 VOC的研究, 并已取得目前国际上等离子体-催化法氧化脱除常压空气中甲醛的最好结果 。

· 等离子体 - 催化协同作用下甲烷活化与“超平衡”转化制氢 和高级烃 。

       甲烷是天然气和生物质气体燃料(可再生能源)的主要成分。而甲烷是结构最为稳定的有机小分子。如何实现甲烷分子的高效活化与转化是一个极具挑战性的课题。甲烷无氧活化直接转化同时制不含 CO x 的氢和高级烃,是一条综合优化利用甲烷分子中氢资源和碳资源最理想的技术路线。但其最大障碍是在热力学上极其不利,这是常规催化方法无法突破的。我们在国家自然科学基金( 29576229 )“等离子体活化与催化作用协同强化甲烷偶联过程的研究”、国家自然科学基金( 20106003 )“等离子体 - 催化协同作用下甲烷‘超平衡'转化制氢和苯”、霍英东基金优选资助课题 ( 94015) “无氧气氛中甲烷‘超平衡'转化制乙烯和氢的研究” 资助下,将非热平衡的冷等离子体与催化技术相结合, 应用于甲烷活化与“超平衡”转化制氢和高级烃的研究。 “等离子体 - 催化作用下甲烷脱氢偶联反应的研究”的研究工作于 1999 年获“中国科学技术发展基金会侯祥麟基金奖”。 在大气压和 300 - 400 ℃ 下,分别采用一段式和两段式等离子体-催化反应器,实现了甲烷分子(最稳定的有机小分子)的高效活化与直接转化,在国际上首次成功地同时获得高收率的芳烃和氢 。

精彩评论4

孙打志 发表于 2013-4-2 02:08:02 | 显示全部楼层 · 来自 广东深圳
先顶后看  
dingzhaohao 发表于 2013-9-21 04:02:31 | 显示全部楼层 · 来自 印度
(*^__^*) 嘻嘻……  
dingxing5116 发表于 2014-2-5 04:56:41 | 显示全部楼层 · 来自 印度尼西亚
我十目一行也还是看不懂啊  
sunkezai 发表于 2015-2-19 12:11:32 | 显示全部楼层 · 来自 浙江杭州
太棒了!
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