Fenton试剂处理苯酚废水的研究

taolong · 发表于 2012-12-20 16:03:04

酚类化合物是一种原型质毒物，属高毒物质，对一切生活个体都有毒杀作用。吉林某化工厂产生的苯酚废水主要来源于氧化、精馏等主要工艺装置，废水中除含有挥发酚外还含有异丙苯、醇类等污染物质。对于这类废水的处理，目前采用最多的是生化处理法，然而许多含酚废水的生物降解性差，且具有生物毒性［1］，使菌体内的酶变质并失去活性，最终导致生物处理的效果较差，而其它方法如萃取法、吸附法等投资成本高，企业难以承担。因此研究具有广泛应用价值的含酚废水处理法是摆在环保工作者面前的迫切任务。
  Fenton试剂(即H2O2+Fe2+)通过H2O2和Fe2+作用产生羟基自由基（·OH），使其具有极强的氧化能力，特别适用于生物难降解或一般化学氧化难以奏效的有机废水的氧化处理［2］，因而利用Fenton试剂处理此类苯酚废水具有重要意义。
  　　1材料与方法
  　　1.1试剂和仪器
  　　H2O230%，FeSO4·7H2OA.R.级，JJ-4电动搅拌器，PHS-3C精密pH计。
  　　1.2原水水质
  　　原水为吉林某化工厂产生的苯酚废水，其水质见表1。
  　　表1原水水质及分析方法mg·L-1

  　　分析项目范围分析方法COD202437重铬酸钾〖BHDW〗
  　　BOD1～36稀释接种法
  　　NH+4-N1589纳氏试剂光度法
  　　PO3-4-P001~011钼锑抗分光光度法
  　　挥发酚9898预蒸馏
  　　色度8稀释倍数法
  　　pH1291pH计法
  　　1.3试验方法
  　　取一定量的苯酚废水于烧杯中，调节废水pH值后加入一定量的FeSO4·7H2O和H2O2，在室温条件下反应一段时间后，加碱调节pH值为9以上终止反应，静沉2h后取上清液，测定出水中COD值。
  　　1.4分析项目及分析方法
  　　试验中的主要分析项目及分析方法见表1。
  　　2结果与讨论
  　　2.1多因素正交试验分析
  　　在室温（25℃左右）条件下进行正交试验，确定影响COD去除的主要因素。正交实验因素水平设计见表2，正交试验结果见表3。
  　　表2正交试验条件

  　　水样pH值H2O2/mL·L-1FeSO4·7H2O/g·L-1反应时间/t·min-1

  　　水平1210520
  　　水平232140
  　　水平3441560
  　　水平458280
  　　表3L16(44)正交试验结果
  　　序号pH值H2O2/mL·L-1FeSO4·7H2O/g·L-1反应时间/minCOD去除率/％
  　　12205202752　　
  　　2211403134
  　　32415604639
  　　4282806260
  　　5321602960
  　　63105801802
  　　7342203471
  　　83815407592
  　　94215802011
  　　10412604674
  　　114405404500
  　　12481208321
  　　13522403458
  　　145115203342
  　　15541806005
  　　165805604616
  　　K116784111801367018185
  　　K216124129522042018683
  　　K319505189151758316889
  　　K417421267881816216078
  　　R33811560867502605
  　　注：表中Ki(i=1,2,3,4)为第j(j=1,2,3,4)列影响因素“i”水平所对应的试验指标的数值之和；R为极差。
  　　正交试验结果表明极差R的大小顺序为H2O2＞FeSO4·7H2O＞pH＞反应时间，即表示H2O2的投加量对COD的去除影响最大，FeSO4·7H2O对COD的影响次之，反应时间对COD的影响最小。
  　　2.2单因素对COD去除的影响
  　　2.2.1H2O2的投加量对COD的去除影响为考察H2O2的投加量对苯酚COD去除的影响，固定pH=3，FeSO4·7H2O＝15g/L，反应时间为80min，COD的去除率随H2O2投加量改变的变化趋势见图1。
  　　图1H2O2投加量对COD去除的影响
  　　由图1可以看出，随H2O2投加量的增加，COD去除率增加，但COD去除率并非随H2O2加入量的成倍增加，尤其当H2O2投加量超过8mL/L以后，COD去除率反而呈现下降趋势。这是因为H2O2浓度过低时，生成的·OH量少，不利于有机物的降解；而H2O2浓度过高时，增加了发生副反应的机会［3］,导致处理效率下降。因此，H2O2的投量应适当，本实验中确定处理此苯酚废水时H2O2的投量为8mL/L。
  　　2.2.2FeSO4·7H2O的投加量对COD的去除影响
  　　为考察Fe2+浓度对苯酚COD去除率的影响，实验中固定H2O2投加量为8mL/L，pH=3，反应温度为25℃，反应时间为80min，不同FeSO4·7H2O投加量时COD去除率见图2。
  图2FeSO4·7H2O投加量对COD去除的影响
  　　由图2可以看出，FeSO4·7H2O投加量的增大，COD去除率逐渐增大，但当FeSO4·7H2O投加量增加到15g/L后，再增加FeSO4·7H2O投加量时，COD去除率反而出现下降的趋势。从Fenton试剂反应机理来看，如果Fe2+投加量越小，越不利于初始时·OH的产生；但是如果催化剂Fe2+过高，初始时便与H2O2迅速反应产生大量·OH，部分·OH未来得及与有机物反应便发生副反应，导致了H2O2利用率下降。所以存在一个比较合适的FeSO4·7H2O投加量，由图2可知，在实验条件下，处理此苯酚废水时，最佳的FeSO4·7H2O投加量为15g/L。
  2.2.3pH值对COD的去除影响固定H2O2投加量为8mL/L，FeSO4·7H2O为15g/L，反应温度为30℃，反应时间为80min，不同pH值对COD去除率的影响见图3。
  　　图3pH值对COD去除的影响
  　　从图3中可以看出，pH值为246~304之间时，COD的去除率变化较小，仅增加了13％，当pH值增大到35时，COD的去除率最大为7446％，当pH值继续增加时，COD去除率都会迅速下降，这基本与文献报道结果一致［4，5］。依据Fenton试剂反应原理，pH值较低时，会影响Fe2+的催化再生，使整个催化反应受阻；而当pH较高时，不仅抑制了·OH的产生，而且使溶液中的Fe2+和Fe3+以氢氧化物的形式沉淀而失去催化能力，同时较高的pH值会使H2O2产生无效分解，降低其利用率。因此，对于此类苯酚废水，较佳的pH值为35左右。
  　　2.2.4反应时间对COD去除的影响固定H2O2投加量为8mL/L，FeSO4·7H2O =15g/L，pH=35，考察COD去除率随反应时间的变〖CM（21*2〗化，结果见图4。Fenton试剂处理苯酚废水时初始
  图4反应时间对COD去除的影响
  反应速度很快，从图4可以看出，当反应时间超过40min以后，COD去除率基本稳定在60%左右，说明此时已基本反应完全，为此实验中确定反应时间为40min。这一点对于工程实际来讲非常有意义，因为废水与药剂混合后在反应器中的停留时间不会太长。
  　　3结论及展望
  　　（1）Fenton试剂处理吉林某化工厂苯酚废水的正交实验中，对COD去除影响因素的大小顺序为：H2O2＞FeSO4·7H2O＞pH＞反应时间。
  　　（2）通过单因素影响实验，Fenton试剂处理吉化苯酚废水时较佳的运行条件为：H2O2＝8mL/L，FeSO4·7H2O＝15g/L， pH＝35，反应时间t＝40min。
  　　（3）Fenton试剂在最佳的条件时，对COD的去除效果较好，出水COD为43165mg/L，COD的去除率为79％。
  　　（4）随着用水标准的提高，Fenton试剂在工业废水处理中具有及其广泛的应用前景，但目前由于Fenton试剂在应用时需投加酸碱调节pH值，增加了水中盐的含量，且Fenton试剂成本较高，限制了其在工业废水中的广泛应用，随着研究的进一步深入，这些问题有望得到解决。

zhwang662e · 发表于 2013-5-5 19:54:59

留个脚印```````

zhwang662e · 发表于 2014-9-27 11:26:50

严重支持！

gaohan · 发表于 2015-6-4 12:50:24

就为赚分嘛

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