UV/H2O2/草酸铁处理垃圾渗滤液的研究

摘要：利用UV(125W)/H2O2/草酸铁处理已经过生化处理的垃圾渗滤液(CODcr为450mg/L)时，反应较佳条件是pH值为4.0及总药剂用量为14mL/L。草酸铁的用量要适当，投加量过少，混凝效果较差，有效光子不能完全转化为化学能，处理效果不理想投加量过多，溶液形成棕色混浊，使紫外光的吸收降低，造成光散射，降低反应速度而H2O2的投加量过多，将使铁的络合物更加稳定，H2O2的分解速率受到限制，投加量过少，效果也会降低当总药剂用量为14mL/L(其中30%过氧化氢6mL/L，0.1mol/L草酸铁溶液8mL/L)时，反应30min后，CODcr去除率可达80%左右，脱色率可达90％以上。
  
  关键词：垃圾渗滤液；草酸铁；光催化
  
  卫生填埋是生活垃圾无害化处理的主要方式，也是其他处理方式残余物的最终处置方法，而垃圾渗滤液的处理是该方法中带有共性的技术难题，基础理论研究和技术支撑明显不足由于生活垃圾渗滤液污染程度高，成分复杂，变化又大，其处理难度超过城市生活污水现有处理工艺主要是以生物法为主而派生出来的不同处理技术的组合，但这些处理工艺在实际运行过程中大部分不能达到相关标准要求，或者由于处理成本过高，影响了正常的运行笔者采用UV/H2O2/草酸铁体系来处理垃圾渗滤液，旨在寻求一种比较合理的处理方法
  
  1反应机理
  
  在高级氧化技术中，Fenton氧化处理，尤其是在紫外或可见光辐射下的光助Fenton催化氧化技术和其他技术的合理结合处理高浓度有害有毒难降解的有机废水最具有应用前景。对于草酸铁，当存在一定量的H2O2时，在紫外光照射下，产生•OH的反应过程为：
  
  
  

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  式(2)是典型的Fenton反应。可见当存在一定量的H2O2时，草酸铁的作用具有持续性，即可以不断产生•OH。
  
  上述反应形成的•OH能进一步和有机物发生作用，最终导致污染物的矿化草酸根则随反应的进行，最后生成二氧化碳，铁离子则随着草酸根的消耗，最后形成氢氧化铁沉淀，移出水相。
  
  

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  2试验部分
  
  2.1试验材料
  
  所选取的垃圾渗滤液来自某垃圾卫生填埋场经过活性污泥法处理后的污水(CODcr为450mg/L，棕黄色)，NH3-N的质量浓度约为200mg/L。由于该场投入运营仅几年时间，垃圾渗滤液中的污染主要表现为CODcr，BOD，氨氮，尤其以CODcr更为明显。
  
  药剂：双氧水(分析纯，含量不少于30%)；草酸铁溶液(0.1mol/L)。
  
  2.2试验过程
  
  试验装置由贮槽(2.0L)循环泵和备有一支125W高压汞灯的环流式石英光化学反应器(有效容积145mL)组成(图1)。将500mL垃圾渗滤液装入贮槽，同时加入双氧水和草酸铁溶液，用酸调节pH值，开启汞灯和循环泵，并通入压缩空气，定时取样，样品加入亚硫酸钠终止反应，并马上用NaOH溶液调节pH值至11.0左右，使溶液中的铁盐迅速絮凝沉淀，取上层清液进行分析在反应过程中，须对高压汞灯进行通风冷却，另外每次处理前，必须对垃圾渗滤液进行CODcr及色度测定，防止水质变化对结果的影响。
  
  

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  图1光化学反应装置
  
  2.3分析方法
  
  CODcr采用重铬酸钾法测定，色度采用稀释倍数法测定。
  
  3结果与讨论
  
  3.1pH值对处理效果的影响 （来源：互联网）
  pH值对光助类Fenton氧化处理的影响非常大，因为H2O2的分解属于假一级反应，低pH值有利于羟基自由基的产生。不同的pH值对处理效果的影响结果如图2，3。从图2可看出：在相同的H2O2和草酸铁投加量情况下，初始pH控制在4.0左右，去除CODcr的效果较好，达到稳定状态的反应时间最短。这是因为较高的pH值条件下水中有机胶体会以稳定非离解的中性分子状态存在，不易通过混凝作用去除；而在低pH值条件下对絮凝的矾花形成不利从图3可见，该体系对废水脱色处理效果显著，且也是初始pH值为4.0时的效果较理想。由于溶液中的Fe(OH)2+是非常活跃的光活性物质，其光解可以生成羟基自由基(•OH)，是破坏发色团的良好氧化剂。溶液中pH值不同对废水的脱色效果也是不同的在反应的前期，脱色效果差异较大，随着反应时间的增加，这种差异会逐步变小。
  
  
  

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  图2pH值对CODcr去除率的影响
  
  

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  图3pH值对脱色率的影响
  
  3.2H2O2的投加量对反应的影响
  
  H2O2能生成强氧化性的羟基自由基，它的用量直接影响到处理的效果固定草酸铁溶液(0.1mol/L)用量为8mL/L，分别加入5，6，8，10mL/L的H2O2溶液(A.R.，含量不少于30%)，考察在UV照射下，CODcr去除率的变化，结果见图4。
  
  

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  图4过氧化氢用量对CODcr去除率的影响
  
  从图4可以看出，H2O2加入量为6mL/L时，CODcr去除效果是较好的，但并不是加入量越大越好。因为双氧水虽是光生电子有效的俘获剂从而产生•OH，也是•OH清除剂，
  
  

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  研究中观察到，随着H2O2投加量的增加，脱色率也相应得到提高，但在H2O2加入量大于6mL/L时，对废水的脱色作用已经趋于一致，处理0.5h后，脱色率均可达到90％以上。
  
  3.3草酸铁投加量对反应的影响
  
  考察了UV照射下，在初始pH=4.O，H2O2加入量为6mL/L，草酸铁(0.1mol/L)的加入量分别为6，8，10，12mL/L时CODcr去除率和脱色率的变化，结果见图5，6。
  
  

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  图5草酸铁用量对CODcr去除率的影响
  
  

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  图6草酸铁用量对脱色率的影响
  
  从图5，6可以看出CODcr的去除效果较好及脱色效果较好的均是在垃圾渗滤液中加入草酸铁溶液8mL/L时。低于此量时，CODcr的去除率随草酸铁加入量的减少而降低；但当草酸铁的加入量大于8mL/L时，CODcr的去除率随草酸铁加入量的增加反而降低。这是因为当草酸铁加入量减少时，溶液中的铁离子减少，对于Fenton混凝的絮凝效果降低，因而无法对溶液中的有机污染物作深一步处理，使得CODcr的降解率下降。当草酸铁加入量增加时，溶液中的铁离子同时增加，使溶液产生棕色混浊因为Fe3+浓度过大，Fe(OH)2+浓度增大，会进一步水解而生成Fe(OH)3颗粒，阻碍了体系对紫外光的吸收，影响光照效果进而导致•OH基团的重新化合，如下式反应，Fe3+会将•OH反应掉，
  
  

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  因此，草酸铁的加入量应该有一个较佳值。
  3.4总药剂量对反应的影响
  
  考虑到实际处理效果的同时，应选择低成本的方案根据前面的研究，控制过氧化氢与草酸铁溶液投加量之间的比例为3/4(体积比)，改变投加总量，观察处理效果。从图7可以看出，当总药剂用量为14mL/L时，处理效果比较理想投加量过多，溶液形成棕色混浊，使紫外光的吸收降低，造成光散射，降低反应速度有关该过程的反应机理、［Fe3+］及［H2O2］之间的理想比例关系、光的类型(人工紫外光和日光)、强度以及废水中其他成分(如一些阴离子)等影响的研究工作正在进行中。
  
  
  

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  图7总药剂用量对CODcr去除率的影响
  
  4结论
  
  利用UV/H2O2/草酸铁处理垃圾渗滤液时，反应pH值可选用4.0左右。草酸铁的用量要适当，投加量过少，混凝效果较差，有效光子不能完全转化为化学能，处理效果不理想；投加量过多，溶液形成棕色混浊，使紫外光的吸收降低，造成光散射，降低反应速度。而H2O2的投加量过多，将使铁的络合物更加稳定，H2O2的分解速率受到限制；投加量过少，效果也会降低。当总药剂用量为14mL/L(其中30％过氧化氢6mL/L，0.1mol/L草酸铁溶液8mL/L)时，反应30min后，CODcr去除率可达80％左右，脱色率可达90％以上。

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